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大西军趁天下未定之际，乘胜追击，直取四川省府成都。短短一个月，相继攻克永川、隆昌、资中、资阳、遂宁、简阳、南充、王台、德阳、绵阳、彭州、都江堰等二十多个州县。八月二日，成都处于大西军重重包围之中，成钳形攻势。
成都守军躲在城中，惶惶不可终日，不敢出兵应战，在等待援军。大西军围而不打，直到第七天，才发起强攻，守军毫无斗志，一触即溃。
八月九日，大西军攻破成都，四川巡抚龙文光、蜀王朱至澍及其嫔妃自杀身亡，其他官员当了俘虏。占领成都后，大西军兵分五路，进取各府、州、县和各土司。在很短的时间内，四川一半地区，都处于大西政权的管辖之下了。
不久，退守到陕西的李自成，派大将黎玉田和马科统兵入川，占领了绵州，企图与大西军争夺川北。张献忠本已承认大顺政权的正统地位，如今见李自成没打赢清军，反而争夺他的地盘，极为恼怒，当即派孙可望为总指挥，率领十万大军来到川北，夺回绵州，将大顺军赶回了陕西，并把绵州改为得胜州。派设了地方官员和镇守将领。这一仗，标志着张献忠同李自成两大农民军公开决裂。
李自成在抗击清兵自顾不暇的时候，派出军队同张献忠争夺四川，尽管他收取的是大西军尚未到达的原明政府管辖州县，毕竟有伤和气，这是很不明智的。李自成理应团结张献忠，共同举起反清大旗，依当时农民军队的势力，把清军赶回东北，统一全国，是完全有可能的。就是这个小小举动，埋下了两支农民军失败的悲剧。因为，张献忠夺取川北后，一不做二不休，派出刘文秀的部队，进攻大顺政权管辖的陕西汉中府，结果被大顺军汉中守将贺珍击败。汉中之战仅仅过了一个多月，大顺军就在清军强势进攻下被迫放弃陕西。李自成固然不能指望得到张献忠的支援，而大顺政权倾覆后，大西政权也就失去了北面的屏障，直接处于清军攻势的威胁之下。遗憾的是，农民军领袖的眼光局限性，决定了悲剧的无法避免。
八月十六日，张献忠改成都为西京，正式登基皇位，宣告建立大西国，改元大顺，建署命官，开科取士，免征赈民，深得民众拥护。在政治上，大西国朝廷设立丞相、六部尚书等官职，任命汪兆麟为左丞相，严锡命为右丞相。胡默为吏部尚书，王国麟为户部尚书，吴继善（不久以江鼎镇代替）为礼部尚书，龚完敬为兵部尚书，李时英为刑部尚书，王应龙为工部尚书。左、右丞相和六部中，一半为四川人士。川北巡抚吴宇英也是四川广元人。至于各州县官员中，四川人也占了一半以上。如顺庆知府赵司铉，通判邹简臣，夹江知县王曰孟，西充知县高凌云，峨眉知县胡銮，洪雅知县严赓，守备潘瞵，芦山知县李国杰，通江知县陈三捷，都是四川本地人。这充分体现出张献忠注重延揽四川本地人才的政治智慧。
在军事上，进一步规范军制，明确大西军设前、后、中、左、右五个集团军和左右水师，共四十八个大营，一百六十个小营，总兵力五十万人。其中陆军四十五万，水师五万。陆军军制设为都督府、军、大营、小营、大队、中队、小队、班共八级。同时，大西军总部不再设专门的情报部门，探兵队解散了，刘泰留在御营当参将。
在将官安排上，张献忠不仅考虑了资历、战功、德才，而且适当照顾四川本籍人士以及原明军降将，起到平衡作用。封孙可望为监军节制文武平东将军，刘文秀为挂先锋印抚南将军，李定国为安西将军，艾能奇为定北将军，四大将军均为从一品武官，分别统率后军府、右军府、前军府、左军府。各府另设都督一名，为正二品武官；左右副都督各一人，为从二品武官。靳统武为前军府都督、冯双礼为后军府都督，马元利为左军府都督，张君用为右军府都督。中军府由张献忠统率，白文选为都督。各都督府统辖三到五个军，每个军设总兵一名，下辖三个到五个大营。在兵员定额上，各大营定编九千人，设提督一名，为三品武官，副将一名，为从三品武官。大营统辖三个小营，每个小营定编三千人，首领为四品参将。小营下设五个大队，每个大队定编六百人，包括四个战斗队和一个辎重大队，大队长为五品武官。其中辎重大队负责后勤粮食、用水、杂工工具运输。大队下设五个中队，中队下设三个小队，小队下设四个班。每个中队定编一百二十人，每个小队定编四十人，每个班十人。
在武器装备上，根据兵种不同进行配置。铁骑营以火器装备为主，每个小队配战车一辆，火炮一门，多管火铳两杆，防身用手铳八杆。步兵营和骑兵营以冷兵器装备为主，在小队以下设有弓箭、刀斧、盾牌、棒枪等班。各兵种均配置有铁锹、铁镢、凿子、灯笼、绳子、金鼓、旗帜、响器等杂工工具。
水师都督府由孙可望统率，分别由王复臣、王自羽担任左、右水军都督。另在西京成都设立御营、皇城步兵营、皇城骁骑营。王尚礼任御营提督，窦名旺任皇城步兵营提督，刘进忠任皇城骁骑营都督。三个大营均直属张献忠指挥，为从二品武官。水兵营除配备大、中、小战船外，船上配置有火炮、喷筒等热兵器。
地方部队称为里兵，任务是维护地方治安。里兵以州县为辖区组建，按“三丁抽一”的原则从户籍人口中挑选，每府的里兵有三千人，每州两千人，每县一千人，定期操练，配合驻地正规军守卫城池，维护社会秩序。
张献忠规定，各集团军都督府只有统兵权没有出兵权，凡重大军事行动需要调动军队，必须经他同意后，由兵部尚书签发调兵文书。里兵由兵部尚书统领，但不得随意调动，只能固守所在州县。
张献忠还聘请意大利传教士利类思，以及葡萄芽传教士安文思，为天学国师，研究制造火炮、火铳、土雷之类热兵器。同时，咨询西方各国政事、天文、数学等知识。利类思还为张献忠制造了天球仪、地球仪和目晷各一座。张献忠视若异宝，把天地二球排列挂在宫殿，供文武百官观看。对两个红毛鬼，他更是待以上宾之礼，学习了不少知识。
调整后，李定国统率的集团军有三个军九个大营二十八个小营，其中孩儿营撤销，改为铁骑中营，健妇大队直属第三军。全军高级将领名单如下：
前军都督府统帅：李定国 都督：靳统武
左都督：高文贵
右都督：张 其
第一军总兵：张 其
东胜营提督：张 其（兼） 副将：杨 祥
南胜营提督：刘镇国 副将：郭有名
西胜营提督：张 胜 副将：梁 杰
第二军总兵：高文贵
北胜营提督：高文贵（兼） 副将：周 昆
铁骑前营提督：王 玺 副将：吴子圣
铁骑后营提督：杨 武 副将：程华青
第三军总兵：靳统武
铁骑左营提督：金维新 副将：王之邦
铁骑右营提督：刘廷举 副将：王国勋
铁骑中营提督：吴三省 副将：吴 崇
从以上名单可以看出，李定国的亲信靳统武、王玺、高文贵、杨武、梁杰、张胜、王国勋、吴子圣、吴三省、程华青，在这次调整中得到了提拔，其中，靳统武高、文贵提拔为正二品武将，协助李定国统率三军，王玺、张胜、杨武进入了三品提督的显赫地位。
